Smit-McPhee v roce 2012 San Diego Comic-Con International
Smit-McPhee je první celovečerní filmová role byla v Romulus, Můj Otec, který získal ho v roce 2007 AFI Award pro Nejlepšího Mladého Herce, stejně jako Nejlepší Herec nominace. Za své vystoupení v The Road (2009) získal nominaci Critics ‚ Choice Award za nejlepšího mladého herce a nominaci Australian Film Institute (AFI) 2010 za nejlepšího mezinárodního herce. Následující rok hrál v Let Me In, za který získal nominaci na cenu Critics Choice Award 2010 za nejlepšího mladého herce za svůj výkon ve filmu; ve stejném roce byl také nominován na film Matching Jack. V roce 2012 natočil Kongres. Film měl premiéru na prestižním filmovém festivalu v Cannes 2013.
Viggo Mortensen, Smit-McPhee, Joe Penhall, John Hillcoat, a Steve Schwartz v roce 2009 premiéru Silnice
Smit-McPhee pak vyjádřil hlavní roli Normana v ParaNorman, 2012 animovaný komedie horor film, který byl nominován za Nejlepší Animovaný Celovečerní 2013 Academy Awards a také obdržel v roce 2013 Cenu BAFTA nominace na Nejlepší Animovaný Film. Později téhož roku měl Smit-McPhee roli v Dead Europe, která měla premiéru na Mezinárodním filmovém festivalu v Torontu 2012. Jeho další role přišla v divočině Jamese v titulní roli Jamese. Hrál také ve filmu Birder ‚ s Guide To Everything, který měl premiéru na Filmovém festivalu Tribeca 2013, a hrál Benvolia ve filmové adaptaci Romea a Julie. Zahrál si ve filmu 20th Century Fox Úsvit Planety opic (2014). Projekt ho spojil s režisérem Mattem Reevesem, s nímž dříve spolupracoval na filmu Let Me In.
V roce 2013 natočil Smit-McPhee akční sci-fi film mladí. Film měl premiéru na Filmovém festivalu Sundance v lednu 2014. Brzy poté se objevil v Slow West, který vyšel v roce 2015. V Březnu 2014, on byl obsazen v Devět Síť je sedm-část seriálu Gallipoli, který byl vysílán v únoru a Březnu 2015, rok, který si připomínáme 100. výročí Gallipoli přistání. Hraje 17letého Thomase „Tollyho“ Johnsona, který se stárne, aby mohl narukovat se svým bratrem Bevanem a nakonec bojuje v Gallipoli v kampani, která pomohla vytvořit legendu Anzac. Série byla produkována společností Endemol Australia a byla natočena po dobu tří měsíců počínaje březnem 2014. Smit-McPhee hrál Nightcrawlera v X-Men: Apokalypsa (2016), postava, jejíž starší verzi dříve hrál Alan Cumming. Smit-McPhee opakoval roli v Dark Phoenix, který byl propuštěn v roce 2019.
V roce 2018 hrál ústřední postavu kedy, adolescenta z doby ledové, který krotí vlka, v Alfa.