Smit-McPhee vuoden 2012 San Diego Comic – Con Internationalissa
Smit-McPhee ensimmäinen pitkä elokuva rooli oli Romulus, isäni, joka toi hänelle 2007 AFI-palkinnon parhaasta nuori miespääosa sekä parhaan miespääosan ehdokkuuden. Hänen ulkonäkö the Road (2009), hän sai Critics’ Choice Award-ehdokkuuden Paras nuori miespääosa ja 2010 Australian Film Institute (AFI) ehdokkuuden paras kansainvälinen näyttelijä. Seuraavana vuonna, hän näytteli Let Me in, josta hän sai 2010 Critics Choice Award-ehdokkuuden Paras nuori miespääosa hänen suorituskykyä elokuvassa; hän oli myös ehdolla elokuvan Matching Jack samana vuonna. Vuonna 2012 hän kuvasi kongressia. Elokuva sai ensi-iltansa vuoden 2013 Directors’ Fortnight-tapahtumassa arvostetulla Cannesin elokuvajuhlilla.
Viggo Mortensen, Smit-McPhee, Joe Penhall, John Hillcoat ja Steve Schwartz The Road-elokuvan ensi-illassa 2009
Smit-McPhee sitten ilmaisi pääroolin Norman ParaNorman, 2012 animoitu komedia kauhuelokuva, joka oli ehdolla paras animaatio ominaisuus varten 2013 Oscar, ja sai myös 2013 Bafta ehdokkuuden paras animaatioelokuva. Myöhemmin samana vuonna, Smit-McPhee oli rooli Dead Europe, joka sai ensi-iltansa 2012 Toronto International Film Festival. Hänen seuraava roolinsa tuli Jaakon erämaassa nimiroolissa Jaakob. Hän näytteli myös Birder ’ s Guide to Everything, joka sai ensi-iltansa 2013 Tribeca Film Festival, ja soitti Benvolio elokuva mukauttaminen Romeo ja Julia. Hän näytteli 20th Century Fox elokuva Dawn of the Planet of the Apes (2014). Projekti yhdisti hänet ohjaaja Matt Reevesin kanssa, jonka kanssa hän työskenteli aiemmin elokuvassa Let Me In.
vuonna 2013 Smit-McPhee kuvasi toiminta-tieteiselokuvan Young Ones. Elokuva sai ensi-iltansa Sundancen elokuvajuhlilla tammikuussa 2014. Pian tämän jälkeen hän esiintyi Slow West-elokuvassa, joka julkaistiin vuonna 2015. Maaliskuussa 2014, hän oli valettu Nine Network seitsenosainen draamasarja Gallipoli; joka lähetettiin helmi-maaliskuussa 2015, vuosi, joka merkitsee 100 vuotta Gallipoli lasku. Hän esittää 17-vuotiasta Thomas ”Tolly” Johnsonia, joka ikääntyy voidakseen värväytyä veljensä Bevanin kanssa ja päätyy taistelemaan Gallipoliin kampanjaan, joka auttoi luomaan Anzac-legendan. Sarjan tuotti Endemol Australia ja sitä kuvattiin kolmen kuukauden ajan maaliskuusta 2014 alkaen. Smit-McPhee esitti Nightcrawleria elokuvassa X-Men: Apocalypse (2016), jonka vanhempaa versiota esitti aiemmin Alan Cumming. Smit-McPhee uusi roolinsa vuonna 2019 ensi-iltansa saaneessa elokuvassa Dark Phoenix.
vuonna 2018 hän esitti Alfassa keskushahmoa Kedaa, jääkauden aikaista nuorta, joka kesyttää suden.