Smit-McPhee A 2012-es San Diego Comic-Con nemzetközi versenyen
Smit-McPhee első játékfilmszerepe ben volt Romulus, apám, amely 2007-ben elnyerte a legjobb fiatal színész AFI-díját, valamint a legjobb színész jelölést. A The Road (2009) című filmben nyújtott alakításáért megkapta a Critics’ Choice Award jelölést a legjobb fiatal színésznek, 2010-ben pedig az Ausztrál Filmintézet (AFI) jelölését a legjobb nemzetközi színésznek. A következő évben szerepelt Engedj be, amiért 2010-ben megkapta a Critics Choice Award jelölést a legjobb fiatal színésznek a filmben nyújtott teljesítményéért; ugyanabban az évben a Matching Jack című filmre is jelölték. 2012-ben forgatta a Kongresszust. A film premierje a 2013-as Rendezők Kéthete a rangos Cannes-i Filmfesztiválon.
Viggo Mortensen, Smit-McPhee, Joe Penhall, John Hillcoat és Steve Schwartz az út 2009-es premierjén
Smit-McPhee ezután Norman főszerepének adott hangot ParaNorman, egy 2012-es animációs vígjáték-horrorfilm, amelyet a 2013-as Oscar-díj Legjobb Animációs játékának jelöltek, valamint 2013-ban BAFTA-díj jelölést kapott a legjobb animációs filmért. Ugyanebben az évben később Smit-McPhee szerepet játszott halott Európa, amelynek premierje a 2012-es Torontói Nemzetközi Filmfesztivál. Következő szerepe James pusztájában jött James címszerepében. Szerepelt a 2013-as Tribeca Filmfesztiválon bemutatott A Birder ‘ s Guide to Everything című filmben is, és Benvolio szerepét játszotta a Rómeó és Júlia filmadaptációjában. Együtt játszott a 20th Century Fox film A majmok bolygójának hajnala (2014). A projekt újraegyesítette Matt Reeves rendezővel, akivel korábban együtt dolgozott a filmen Engedj be.
2013-ban Smit-McPhee forgatta az Akció-Tudományos fantasztikus filmet fiatalok. A film premierje a Sundance Filmfesztivál 2014 januárjában. Nem sokkal ezután megjelent lassú Nyugat, amelyet 2015-ben adtak ki. 2014 márciusában szerepelt a Nine Network hétrészes drámasorozatában Gallipoli; amelyet 2015 februárjában és márciusában sugároztak, a Gallipoli partraszállás 100.évfordulóját ünneplő évben. A 17 éves Thomas “Tolly” Johnsont játssza, aki öregszik, hogy testvérével, Bevannal együtt harcoljon Gallipoliban a kampányban, amely segített létrehozni az Anzac legendát. A sorozatot az Endemol Australia gyártotta, és 2014 márciusától három hónapig forgatták. Smit-McPhee játszott Nightcrawler ban ben X-Men: Apokalipszis (2016), egy karakter, akinek régebbi verzióját korábban játszotta Alan Cumming. Smit-McPhee megismételte a szerepet Sötét Főnix, amely 2019-ben jelent meg.
2018-ban a központi karaktert játszotta Keda, egy jégkorszak serdülő, aki farkast szelídít Alfa.