Smit-McPhee på San Diego Comic-Con International i 2012
Smit-Mcphees første spillefilmrolle var I Romulus, My Father, som ga HAM AFI-Prisen for Beste Unge Skuespiller i 2007, samt en nominasjon for Beste Skuespiller. For sin opptreden i The Road (2009) mottok han En Critics ‘ Choice Award-nominasjon for Beste Unge Skuespiller og EN 2010 Australian Film Institute (AFI) nominasjon for Beste Internasjonale Skuespiller. Året etter spilte han I Let Me In, som han mottok En 2010 Critics Choice Award nominasjon for Beste Unge Skuespiller for sin rolle i filmen; han ble også nominert til Filmen Matchende Jack samme år. I 2012 filmet Han Kongressen. Filmen hadde premiere På 2013 Directors’ Fjorten Dager på den prestisjetunge Cannes Film Festival.
Viggo Mortensen, Smit-McPhee, Joe Penhall, John Hillcoat og Steve Schwartz på premieren av The Road i 2009
Smit-McPhee stemte så hovedrollen Som Norman i ParaNorman, en 2012 animert komedie horror film som ble nominert Til Beste Animerte Funksjon for 2013 Academy Awards, og mottok også en 2013 bafta Award nominasjon for Beste Animerte Film. Senere samme år hadde Smit-McPhee en rolle I Dead Europe, som hadde premiere på Toronto International Film Festival i 2012. Hans neste rolle kom i Wilderness Of James i Tittelrollen Til James. Han spilte også i A Birder ‘ S Guide To Everything, som hadde premiere på Tribeca Film Festival i 2013, og spilte Benvolio i En filmatisering Av Romeo og Julie. Han spilte hovedrollen i 20th Century Fox-filmen Dawn of The Planet Of The Apes (2014). Prosjektet gjenforente ham med regissør Matt Reeves, som han tidligere jobbet med på filmen Let Me In.
I 2013 filmet Smit-McPhee actionfilmen Young Ones. Filmen hadde premiere på Sundance Film Festival i januar 2014. Kort tid etter opptrådte han I Slow West, som ble utgitt i 2015. I Mars 2014 ble Han kastet I Nine Networks syvdelte dramaserie Gallipoli; som ble sendt i februar Og Mars 2015, året som markerer 100-årsjubileet For Gallipoli landing. Han spiller 17 år Gamle Thomas» Tolly » Johnson, som aldre seg opp slik at han kan verve med sin bror Bevan og ender opp med å kjempe På Gallipoli i kampanjen som bidro til å skape Anzac-legenden. Serien ble produsert Av Endemol Australia og ble skutt over en tremåneders periode som startet I Mars 2014. Smit-McPhee spilte Nightcrawler I X-Men: Apocalypse (2016), et tegn hvis eldre versjon tidligere ble spilt Av Alan Cumming. Smit-McPhee gjentok rollen i Dark Phoenix, som ble utgitt i 2019.
i 2018 spilte Han Hovedpersonen Keda, En Istid ungdom som temmer en ulv, I Alpha.