Smit-McPhee em 2012, durante a San Diego Comic-Con Internacional
Smit-McPhee, no filme, o papel foi em Romulus, Meu Pai, o que lhe rendeu o de 2007, AFI Award para Melhor Ator, bem como uma Melhor Ator nomeação. Por sua aparição na estrada (2009), ele recebeu uma indicação ao Critics’ Choice Award de Melhor Ator jovem e uma indicação ao Australian Film Institute (AFI) de 2010 para Melhor Ator Internacional. No ano seguinte, ele estrelou em Let Me In, para o qual ele recebeu uma indicação ao Critics Choice Award de 2010 para melhor ator jovem por sua performance no filme; ele também foi indicado para o filme que combina com Jack no mesmo ano. Em 2012, ele filmou o Congresso. O filme estreou na Quinzena dos diretores de 2013 no prestigiado Festival de Cannes.
Viggo Mortensen, Smit-McPhee, de Joe Penhall, de John Hillcoat, e Steve Schwartz em 2009 estréia da Estrada
Smit-McPhee, em seguida, expressou o papel principal de Norman em ParaNorman, um 2012 de animação de comédia de filme de terror que foi nomeado para Melhor filme de Animação 2013 do oscar, e também recebeu um 2013 BAFTA Award de Melhor Filme de Animação. No mesmo ano, Smit-McPhee teve um papel na Dead Europe, que estreou no Festival Internacional de cinema de Toronto de 2012. Seu próximo papel veio No Deserto de Tiago no papel-título de Tiago. Ele também estrelou um guia de Birder para tudo, que estreou no Tribeca Film Festival de 2013, e interpretou Benvólio em uma adaptação cinematográfica de Romeu e Julieta. Ele co-estrelou no filme Dawn of the Planet of the Apes da 20th Century Fox (2014). O projeto reuniu-o com o diretor Matt Reeves, com quem ele já trabalhou no filme Let Me In.
em 2013, Smit-McPhee filmou o filme de ação de ficção científica Young Ones. O filme estreou no Sundance Film Festival em janeiro de 2014. Logo depois, ele apareceu no Slow West, que foi lançado em 2015. Em Março de 2014, ele foi escalado para a série de drama de sete partes da rede Gallipoli, que foi transmitido em fevereiro e março de 2015, o ano que marca o centésimo aniversário do desembarque Gallipoli. Ele interpreta Thomas “Tolly” Johnson, de 17 anos, que envelhece para que ele possa se alistar com seu irmão Bevan e acaba lutando em Gallipoli na campanha que ajudou a criar a lenda de Anzac. A série foi produzida pela Endemol Austrália e foi rodada por um período de três meses a partir de Março de 2014. Smit-McPhee interpretou Nightcrawler em X-Men: Apocalypse (2016), um personagem cuja versão mais antiga foi anteriormente interpretada por Alan Cumming. Smit-McPhee reprisou o papel em Dark Phoenix, que foi lançado em 2019.
em 2018, ele interpretou o personagem central Keda, um adolescente da Idade do gelo que domestica um lobo, em Alpha.