Smit-McPhee la 2012 San Diego Comic-Con International
primul rol de lungmetraj al lui Smit-McPhee a fost în Romulus, Tatăl Meu, care i-a adus premiul AFI 2007 pentru cel mai bun Actor tânăr, precum și o nominalizare la cel mai bun Actor. Pentru apariția sa în The Road (2009), a primit o nominalizare la Critics’ Choice Award pentru cel mai bun Actor tânăr și o nominalizare la Australian Film Institute (AFI) din 2010 pentru cel mai bun Actor internațional. În anul următor, a jucat în Let Me In, pentru care a primit o nominalizare la Critics Choice Award 2010 pentru cel mai bun Actor tânăr pentru interpretarea sa în film; a fost nominalizat și la filmul Matching Jack în același an. În 2012, a filmat Congresul. Filmul a avut premiera la 2013 Directors’ Fortnight la prestigiosul Festival de film de la Cannes.
Viggo Mortensen, Smit-McPhee, Joe Penhall, John Hillcoat, și Steve Schwartz la premiera din 2009 A drumul
Smit-McPhee a exprimat apoi rolul principal al lui Norman în ParaNorman, un film de groază De comedie animat din 2012 care a fost nominalizat pentru cel mai bun film de animație pentru Premiile Academiei 2013 și a primit, de asemenea, o nominalizare la Premiul BAFTA din 2013 pentru cel mai bun Film de animație. Mai târziu în același an, Smit-McPhee a avut un rol în Europa Moartă, care a avut premiera la Festivalul Internațional de Film de la Toronto din 2012. Următorul său rol a venit în Wilderness of James în rolul principal al lui James. De asemenea, a jucat în a Birder ‘ s Guide to Everything, care a avut premiera la Festivalul de Film Tribeca din 2013 și l-a interpretat pe Benvolio într-o adaptare cinematografică a Romeo și Julieta. A jucat în filmul 20th Century Fox Dawn of the Planet of the Apes (2014). Proiectul l-a reunit cu regizorul Matt Reeves, cu care a lucrat anterior la filmul Let Me In.
în 2013, Smit-McPhee a filmat filmul de acțiune science fiction Young Ones. Filmul a avut premiera la Festivalul de Film Sundance în ianuarie 2014. Curând după aceea, a apărut în Slow West, care a fost lansat în 2015. În martie 2014, a fost distribuit în noua rețea ‘ s serial dramatic în șapte părți Gallipoli; care a fost difuzat în februarie și martie 2015, anul care marchează 100 de ani de la aterizarea Gallipoli. El joacă rolul lui Thomas „Tolly” Johnson, în vârstă de 17 ani, care se îmbătrânește, astfel încât să se poată înrola cu fratele său Bevan și ajunge să lupte la Gallipoli în campania care a ajutat la crearea legendei Anzac. Seria a fost produsă de Endemol Australia și a fost filmată pe o perioadă de trei luni începând din martie 2014. Smit-McPhee a jucat Nightcrawler în X-Men: Apocalypse (2016), un personaj a cărui versiune mai veche a fost interpretată anterior de Alan Cumming. Smit-McPhee a reluat rolul în Dark Phoenix, care a fost lansat în 2019.
în 2018, a interpretat personajul central Keda, un adolescent din Epoca de gheață care îmblânzește un lup, în Alfa.