Smit-McPhee al 2012 San Diego Comic-Con Internazionale
Il primo ruolo cinematografico di Smit-McPhee è stato in Romulus, My Father, che gli è valso il premio AFI 2007 come miglior giovane attore e una nomination come miglior attore. Per la sua apparizione in The Road (2009), ha ricevuto una nomination ai Critics’ Choice Award come Miglior giovane attore e una nomination all’Australian Film Institute (AFI) nel 2010 come Miglior attore internazionale. L’anno seguente, ha recitato in Let Me In, per il quale ha ricevuto una nomination ai Critics Choice Award 2010 come miglior giovane attore per la sua performance nel film; è stato anche nominato per il film Matching Jack lo stesso anno. Nel 2012, ha filmato il Congresso. Il film è stato presentato in anteprima alla Quinzaine des Réalisateurs 2013 al prestigioso Festival di Cannes.
Nel 2009 ha partecipato alla prima edizione di The Road
Smit-McPhee ha poi doppiato il ruolo principale di Norman in ParaNorman, un film horror commedia d’animazione 2012 che è stato nominato per il miglior lungometraggio d’animazione per gli Academy Awards 2013, e ha anche ricevuto una nomination ai BAFTA Award 2013 per il miglior film d’animazione. Più tardi lo stesso anno, Smit-McPhee ha avuto un ruolo in Dead Europe, che ha debuttato al Toronto International Film Festival 2012. Il suo prossimo ruolo è venuto in The Wilderness of James nel ruolo del titolo di James. Ha anche recitato in A Birder’s Guide to Everything, presentato in anteprima al Tribeca Film Festival 2013, e ha interpretato Benvolio in un adattamento cinematografico di Romeo e Giulietta. Ha recitato nel film 20th Century Fox Alba del pianeta delle scimmie (2014). Il progetto lo ha riunito con il regista Matt Reeves, con il quale ha già lavorato nel film Let Me In.
Nel 2013, Smit-McPhee ha girato il film di fantascienza d’azione Young Ones. Il film è stato presentato al Sundance Film Festival nel gennaio 2014. Poco dopo, è apparso in Slow West, che è stato rilasciato nel 2015. Nel marzo 2014, è stato lanciato in sette parti serie drammatica Gallipoli della rete Nove; che è stato trasmesso nel mese di febbraio e marzo 2015, l’anno che segna il 100 ° anniversario dello sbarco di Gallipoli. Interpreta il 17enne Thomas” Tolly ” Johnson, che si invecchia in modo da potersi arruolare con suo fratello Bevan e finisce per combattere a Gallipoli nella campagna che ha contribuito a creare la leggenda dell’Anzac. La serie è stata prodotta da Endemol Australia ed è stata girata per un periodo di tre mesi a partire da marzo 2014. Smit-McPhee ha interpretato Nightcrawler in X-Men: Apocalypse (2016), un personaggio la cui versione precedente è stata precedentemente interpretata da Alan Cumming. Smit-McPhee ha ripreso il ruolo in Dark Phoenix, che è stato rilasciato in 2019.
Nel 2018, ha interpretato il personaggio centrale Keda, un adolescente dell’era glaciale che doma un lupo, in Alpha.