restauranter i nærheden af San Diego Comic-Con International 2012
Smit-McPhees første spillefilmrolle var i Romulus, min far, der fik ham 2007 AFI-prisen for Bedste unge skuespiller samt en nominering til Bedste Skuespiller. For sin optræden i vejen (2009) modtog han en nominering til Critics’ Choice-prisen for Bedste unge skuespiller og en 2010 Australian Film Institute (AFI) nominering til Bedste Internationale skuespiller. Det følgende år medvirkede han i Let Me in, som han modtog en 2010 Critics Choice-nominering til Bedste unge skuespiller for sin optræden i filmen; han blev også nomineret til filmen Matching Jack samme år. I 2012 filmede han kongressen. Filmen havde premiere på 2013 Directors ‘ Fortnight på den prestigefyldte Cannes Film Festival.
Viggo Mortensen, Smit-McPhee, Joe Penhall, John Hillcoat og Steve Schvarts ved premieren på vejen i 2009
Smit-McPhee gav derefter udtryk for Normans hovedrolle i ParaNorman, en animeret komedie-gyserfilm fra 2012, der blev nomineret til bedste animerede funktion til Oscar-uddelingen i 2013, og modtog også en 2013 BAFTA-pris nominering til Bedste Animerede Film. Senere samme år havde Smit-McPhee en rolle i Dead Europe, som havde premiere på 2012 Toronto International Film Festival. Hans næste rolle kom i James ‘Ørken i James’ titelrolle. Han medvirkede også i en Birder ‘ s Guide to Everything, der havde premiere på Tribeca Film Festival i 2013 og spillede Benvolio i en filmatisering af Romeo og Juliet. Han medvirkede i det 20.århundrede Rævfilm daggry af Abernes Planet (2014). Projektet genforenede ham med instruktør Matt Reeves, som han tidligere arbejdede med på filmen Let Me in.
i 2013 filmede Smit-McPhee action science fiction-filmen Young Ones. Filmen havde premiere på Sundance Film Festival i januar 2014. Kort efter optrådte han i langsomt vest, som blev frigivet i 2015. I Marts 2014 blev han kastet i ni netværks syvdelte dramaserie Gallipoli; som blev sendt i februar og marts 2015, året der markerer 100-året for Gallipoli landing. Han spiller den 17-årige Thomas” Tolly ” Johnson, der aldrer sig selv, så han kan tilmelde sig sin bror Bevan og ender med at kæmpe ved Gallipoli i kampagnen, der hjalp med at skabe Ansac-legenden. Serien blev produceret af Endemol Australia og blev skudt over en periode på tre måneder startende i Marts 2014. Men: Apocalypse (2016), en karakter, hvis ældre version tidligere blev spillet af Alan Cumming. Smit-McPhee gentog rollen i mørk Føniks, som blev udgivet i 2019.
i 2018 spillede han den centrale karakter Keda, en istid teenager, der tæmmer en ulv, i Alpha.