Kalb sirvió con distinguido honor en la Guerra de Sucesión Austriaca en Flandes. Durante la Guerra de los Siete Años, fue ascendido a teniente coronel y nombrado general adjunto de intendencia en el Ejército del Alto Rin, una división creada por la disolución del Regimiento de Loewendal. Ganó la Orden del Mérito Militar en 1763, y fue elevado a la nobleza con el título de barón.
En 1764, renunció al ejército y se casó con Anna Elizabeth Emilie van Robais, heredera de una fortuna de la fabricación de telas.
Compró el castillo de Milon-la-Chapelle en Francia. Él y su esposa, Anne Elisabeth Emile van Robais, tuvieron 3 hijos: Élie de Kalb (que se casó con Elise Signard d’Ouffieres y tuvo una hija, Nicette de Kalb, que se casó con Raymond de Vandiere de Vitrac D’Abzac, y continuó viviendo en Milon la Chapelle); Federico de Kalb (muerto durante la Revolución Francesa, sin hijos); y Caroline de Kalb.
En 1768, viajó a América en una misión encubierta para de Choiseul, en nombre de Francia, para determinar el nivel de descontento entre los colonos. Durante el viaje, se ganó el respeto por los colonos y su «espíritu de independencia».»
Guerra Revolucionaria Americana
En 1777, regresó de nuevo con su protegido, el Marqués de Lafayette, y se unió al Ejército Continental. Se sintió decepcionado y enojado al saber que no sería nombrado general de división, pero con la influencia de Lafayette fue nombrado al rango el 5 de septiembre de 1777, de lo que se enteró cuando estaba en el camino para regresar a Francia.
Estuvo en Valley Forge la mayor parte del invierno de 1777-78, y comandó una división de Brigadas de Patterson y Learned. Escribió cartas de presentación para John Adams a los franceses court.De Kalb escribió:
En general, tengo molestias que soportar, de las que difícilmente puedes formarte una idea. Uno de ellos son los celos mutuos de casi todos los oficiales franceses, particularmente contra los de mayor rango que el resto. Esta gente no piensa en nada más que en sus incesantes intrigas y murmuraciones. Se odian unos a otros como los enemigos más acérrimos, y se esfuerzan por lastimarse unos a otros dondequiera que se les ofrezca una oportunidad. He renunciado a su sociedad, y muy rara vez los veo. La Fayette es la única excepción; siempre lo encuentro con la misma cordialidad y el mismo placer. Es un joven excelente, y somos buenos amigos … La Fayette es muy querido, está en los mejores términos con Washington.
De Kalb fue asignado al mando de una división de tropas de Maryland y Delaware, y se le ordenó ir al sur a las Carolinas al mando de estos refuerzos. Durante la campaña británica del sur, se sintió decepcionado al saber que Horatio Gates había sido nombrado para comandar en lugar de él. Gates condujo al ejército a una desastrosa derrota en la Batalla de Camden el 16 de agosto de 1780. El caballo de De Kalb recibió un disparo por debajo de él, lo que le hizo caer al suelo. Antes de que pudiera levantarse, fue baleado tres veces y bayoneta repetidamente por soldados británicos. Su amigo y ayudante, el Caballero de Buysson, resultó gravemente herido al bloquear golpes adicionales con su propio cuerpo.
Al ver a de Kalb, Cornwallis le dijo: «Siento, señor, verle, no lamento que haya sido vencido, pero lamento verle tan gravemente herido.»Se informa que Cornwallis supervisó las heridas de de Kalb curadas por sus propios cirujanos en Camden, Carolina del Sur. Mientras yacía moribundo, se informó que de Kalb le dijo a un oficial británico: «Le agradezco, señor, su generosa simpatía, pero muero la muerte por la que siempre oré: la muerte de un soldado que lucha por los derechos del hombre.»Murió tres días después y fue enterrado en Camden.
Al visitar la tumba de de Kalb varios años después de su muerte, se informa que George Washington dijo::
Ahí yace el valiente de Kalb. El forastero generoso, que vino de una tierra lejana para pelear nuestras batallas y regar con su sangre el árbol de la libertad. ¡Ojalá hubiera vivido para compartir sus frutos!