Comenzó su carrera en publicidad y enseñanza, y consiguió pequeños papeles en el teatro, apareciendo en producciones de A Midsummer Night’s Dream y Hamlet. Luego pasó a interpretar papeles protagónicos en el Teatro Nacional y la Royal Shakespeare Company, y más tarde cofundó la Joint Stock Theatre Company en 1974, junto con el director Max Stafford-Clark.
Freeman hizo su debut en televisión en 1978, en el serial Will Shakespeare (1978). También actuó en el docudrama de ATV Muerte de una Princesa, una película sobre la ejecución de Misha’al bint Fahd al Saud de Arabia Saudita. Freeman comenzó su carrera cinematográfica en 1980, cuando apareció en The Long Good Friday and The Dogs of War. En 1981, protagonizó el programa de televisión Winston Churchill: The Wilderness Years.
En el mismo año, Steven Spielberg y George Lucas eligieron a Freeman para interpretar al arqueólogo francés René Belloq, el despiadado archirrival del Dr. Indiana Jones, en la película de aventuras Raiders of the Lost Ark. La película llevó a Freeman a ser encasillado en papeles villanos, especialmente nazis. Armado con otro acento, esta vez alemán, interpretó al conspirador barón del vino Gustav Riebmann en la cuarta temporada de Falcon Crest, emitida en 1984-85.
Paul Freeman interpretó a Martin Daniels en la serie dramática romántica Yesterday’s Dreams en 1987, que también protagonizó Judy Loe.
En 1988, interpretó al profesor Moriarty en la película de comedia Without a Clue, protagonizada por Michael Caine como Sherlock Holmes y Ben Kingsley como Watson. En 1995, fue elegido como el villano Ivan Ooze en Mighty Morphin Power Rangers: The Movie.
Freeman fue estrella invitada en programas de televisión como Monarch of the Glen, ER, Falcon Crest y The Young Indiana Jones Chronicles. También actuó en varias miniserie, incluyendo Asesinos entre nosotros: La historia de Simon Wiesenthal (1989) y The Final Cut (1995). En 2004, Freeman interpretó a Angus, el caddie de Bobby Jones, en Bobby Jones: A Stroke of Genius. Durante 2006 y 2007, protagonizó el drama legal de la BBC New Street Law como el protagonista principal, junto a John Hannah. También en 2007, jugó Apo. Philip Shooter de Sandford en Hot Fuzz, junto a Simon Pegg y Nick Frost. También aparece en varios anuncios de televisión de Travelers Insurance de 2007-09.
Entre su trabajo televisivo, Freeman ha aparecido en un episodio de Midsomer Murders titulado «Down Among the Dead Men». También apareció en el drama televisivo Waking The Dead, en el episodio «Straw Dog», e interpretó a Adam Kingsley en la adaptación de televisión de la BBC de The Dark Room de Minette Walters. También fue visto en el Poirot de Agatha Christie en el episodio «Cita con la muerte» como el Coronel Carbury.
Apareció como George Aaranow en el renacimiento de Londres de 2008 de Glengarry Glen Ross de David Mamet.
En 2012, interpretó a Thomas Erpingham en la adaptación de la BBC de Henry V de William Shakespeare de la serie Hollow Crown.