Il a commencé sa carrière dans la publicité et l’enseignement, et a décroché de petits rôles au théâtre, apparaissant dans les productions de A Midsummer Night’s Dream et Hamlet. Il a ensuite joué des rôles principaux au National Theatre et à la Royal Shakespeare Company, puis a cofondé la Joint Stock Theatre Company en 1974, avec le metteur en scène Max Stafford-Clark.
Freeman fait ses débuts à la télévision en 1978, dans la série Will Shakespeare (1978). Il a également joué dans le docudrame ATV Death of a Princess, un film sur l’exécution de Misha’al bint Fahd al Saoud d’Arabie saoudite. Freeman a commencé sa carrière au cinéma en 1980, lorsqu’il est apparu dans Le Long Vendredi Saint et Les Chiens de guerre. En 1981, il a joué dans l’émission de télévision Winston Churchill: The Wilderness Years.
La même année, Steven Spielberg et George Lucas choisissent Freeman pour incarner l’archéologue français René Belloq, l’archi-rival du Dr Indiana Jones, dans le film d’aventure Raiders of the Lost Ark. Le film a conduit Freeman à devenir typé dans des rôles méchants, en particulier les nazis. Armé d’un autre accent, cette fois allemand, il incarne le baron du vin complice Gustav Riebmann dans la quatrième saison de Falcon Crest, diffusée en 1984-85.
Paul Freeman a joué le rôle de Martin Daniels dans la série dramatique romantique Yesterday’s Dreams en 1987, qui mettait également en vedette Judy Loe.
En 1988, il a joué le professeur Moriarty dans le film comique Without a Clue, qui mettait en vedette Michael Caine dans le rôle de Sherlock Holmes et Ben Kingsley dans celui de Watson. En 1995, il a été choisi pour incarner le méchant Ivan Ooze dans Mighty Morphin Power Rangers: Le film.
Freeman a joué dans des émissions de télévision telles que Monarch of the Glen, ER, Falcon Crest et The Young Indiana Jones Chronicles. Il a également joué dans plusieurs mini-séries, dont Murderers Among Us: The Simon Wiesenthal Story (1989) et The Final Cut (1995). En 2004, Freeman a joué Angus, le caddie de Bobby Jones, dans Bobby Jones: Un coup de génie. En 2006 et 2007, il a joué dans le drame juridique New Street Law de la BBC en tant que protagoniste principal, aux côtés de John Hannah. Toujours en 2007, il a joué le rôle du révérend. Philip Shooter de Sandford dans Hot Fuzz, aux côtés de Simon Pegg et Nick Frost. Il est également présenté dans plusieurs publicités télévisées de Travelers Insurance de 2007 à 2009.
Parmi ses œuvres télévisées, Freeman est apparu dans un épisode de Midsomer Murders intitulé « Down Among the Dead Men ». Il est également apparu dans le drame policier télévisé Waking The Dead, dans l’épisode « Straw Dog », et a joué Adam Kingsley dans l’adaptation télévisée de la Chambre noire de Minette Walters par la BBC. Il a également été vu dans le Poirot d’Agatha Christie dans l’épisode « Rendez-vous avec la mort » en tant que colonel Carbury.
Il est apparu en tant que George Aaranow dans la reprise londonienne de Glengarry Glen Ross de David Mamet en 2008.
En 2012, il a joué Thomas Erpingham dans l’adaptation par la BBC de Henry V de la série Hollow Crown de William Shakespeare.