Ha iniziato la sua carriera nella pubblicità e nell’insegnamento, e ha ottenuto piccoli ruoli in teatro, apparendo in produzioni di Sogno di una notte di mezza estate e Amleto. Ha poi continuato a giocare ruoli da protagonista nel Teatro Nazionale e la Royal Shakespeare Company, e in seguito ha co-fondato la Joint Stock Theatre Company nel 1974, insieme al regista Max Stafford-Clark.
Freeman ha fatto il suo debutto televisivo nel 1978, nel serial Will Shakespeare (1978). Ha anche recitato nel docudrama ATV Morte di una principessa, un film sull’esecuzione di Misha’al bint Fahd al Saud dell’Arabia Saudita. Freeman ha iniziato la sua carriera cinematografica nel 1980, quando è apparso in The Long Good Friday e The Dogs of War. Nel 1981, ha recitato nello show televisivo Winston Churchill: The Wilderness Years.
Nello stesso anno, Steven Spielberg e George Lucas scelsero Freeman per interpretare l’archeologo francese René Belloq, l’arcirivale del dottor Indiana Jones, nel film d’avventura Raiders of the Lost Ark. Il film ha portato Freeman a diventare typecast in ruoli malvagi, specialmente nazisti. Armato di un altro accento, questa volta tedesco, ha interpretato il connivente barone del vino Gustav Riebmann nella quarta stagione di Falcon Crest, in onda nel 1984-85.
Paul Freeman ha interpretato Martin Daniels nella serie drammatica romantica Yesterday’s Dreams nel 1987, che ha anche interpretato Judy Loe.
Nel 1988, ha interpretato il professor Moriarty nel film commedia Senza indizio, che ha interpretato Michael Caine come Sherlock Holmes e Ben Kingsley come Watson. Nel 1995, è stato lanciato come il cattivo Ivan Ooze in Mighty Morphin Power Rangers: Il film.
Freeman ha recitato come guest star in spettacoli televisivi come Monarch of the Glen, ER, Falcon Crest e The Young Indiana Jones Chronicles. Ha anche recitato in diverse miniserie, tra cui Murderers Among Us: The Simon Wiesenthal Story (1989) e The Final Cut (1995). Nel 2004, Freeman ha interpretato Angus, il caddie di Bobby Jones, in Bobby Jones: A Stroke of Genius. Nel 2006 e nel 2007, ha recitato nel dramma legale della BBC TV New Street Law come protagonista principale, al fianco di John Hannah. Sempre nel 2007, ha interpretato il Rev. Philip Shooter di Sandford in Hot Fuzz, al fianco di Simon Pegg e Nick Frost. Egli è anche descritto in diversi 2007-09 Travelers Insurance spot televisivi.
Tra i suoi lavori televisivi, Freeman è apparso in un episodio di Midsomer Murders intitolato “Down Among the Dead Men”. È apparso anche nel dramma poliziesco televisivo Waking The Dead, nell’episodio “Straw Dog”, e ha interpretato Adam Kingsley nell’adattamento TELEVISIVO della BBC di Minette Walters’ The Dark Room. È stato anche visto in Poirot di Agatha Christie nell’episodio “Appuntamento con la morte” come colonnello Carbury.
È apparso come George Aaranow nel revival londinese del 2008 di Glengarry Glen Ross di David Mamet.
Nel 2012, ha interpretato Thomas Erpingham nell’adattamento della BBC di Henry V di William Shakespeare dalla serie Hollow Crown.